喜欢神秘事物的东树自然很快乐，但科罗的脑海里充满了入侵地球的事情。他们在那里发现了废墟，因为迷路了，但后来由于意外情况不得不逃离那里。但就在这时，东树看到一个女孩在一瞬间迷失了方向。抱着女孩的神秘感，东树和科若罗回到了东京。但就在这时，最强大的敌人出现在他们面前。它看起来和KERORO一样，但与KERORO不同的是，他想迅速彻底地计划入侵地球的黑暗KERORO。他率领部下CIBABA、DORURURU和MIRURU在世界各国发动侵略行动。与这一切作斗争的科罗队的命运是什么
之后，一个神秘的环保组织SKBE掳走了小新一家人，而为首的，竟然是双叶里的里长四膳守（山寺宏一 配音）。原来，四膳首是一位激进的环保主义着，妄图通过一种神秘的药物将破坏环境的人类全部都变成动物，而小新捡到的神秘液体就是还尚处于测试阶段的药物，四膳守准备将美伢和广志当做实验对象进行研究。在神秘女子维多利亚（后藤邑子 配音）的帮助下，小新一行人成功出逃，他们和春日部防卫队一起，决心破解四膳守的阴谋。
华冈奇英（Mibo Hamanabe饰）和她的母亲曾经一起住在古老的点心店光月寺。她和青梅竹马的光月寺继承人高月淳（横滨流星饰）是第一对恋人。
