在剧场版第二章中被黑化后，小樱吸收了许多仆人的灵魂，被世界上所有的邪恶所控制，成为黑色圣杯的化身。最后，当得知所有出租车司机都放弃了成为同伴，选择保护樱花时
当芭洛特再次醒来，发现自己正置身于传说中的禁忌科学诞生之地——“乐园”实验室，再次她见识了许多奇怪的发明，并了解到“乐园”和三博士的过去。经过一番追查，她终于得知榭尔（中井和哉 配音）的记忆正藏在卡西诺赌场的一枚筹码之中。为了追查榭尔的过去，芭洛特化装成赌客走入凶险的赌场…… 本片根据冲方丁的科幻小说改编，为“壳中少女”三部曲中第二部（另两部分别为“压缩”和“排气”）。
故事背景为存在「外」、「内」两个国家的世界，人类少女「汐华」与非人的异形「老师」共同生活，一段宛如绘本、童话与诗集的黑暗奇幻物语。 长篇动画附属于《外之国的少女》番外篇特装版。
