在“超级大学级别的绝望”带来的“人类历史上最伟大、最令人发指的绝望事件”下，世界陷入了崩溃边缘的绝望境地。为了拯救这个充满绝望的世界，由希望峰学校前校长和师生组成了“未来机构”。其中有78名学生，其中包括曾击败江之岛敦子的苗木成等人。
吾妻玲二（入野自由 配音）本是一介普通的少年，一次偶然中，他被卷入了一起黑社会暗杀事件之中，作为目击证人，玲二被列入了“消抹名单”之中。组织内部的洗脑专家家塞斯（千叶一伸 配音）发现了玲二体内所隐藏的强大力量，如获至宝的他消除了玲二的记忆，取名Zwei，并致力将他培养成为新一代出色的杀人机器。 负责训练玲二的少女名叫Ein（高桓彩阳 配音），她同玲二一样没有过去的记忆。尽管Ein表面上冷静从容，但在内心里，她一直在逃避着同时作为“人”和“机器”这之间无法调节的矛盾。在和玲二相处的日子里，Ein的人性被重新唤醒，她意识到了自己危险的处境，不愿意再被人利用的Ein和玲二约定，两人决心逃出组织的掌控，重新回归自由的生活。
喜欢神秘事物的东树自然很快乐，但科罗的脑海里充满了入侵地球的事情。他们在那里发现了废墟，因为迷路了，但后来由于意外情况不得不逃离那里。但就在这时，东树看到一个女孩在一瞬间迷失了方向。抱着女孩的神秘感，东树和科若罗回到了东京。但就在这时，最强大的敌人出现在他们面前。它看起来和KERORO一样，但与KERORO不同的是，他想迅速彻底地计划入侵地球的黑暗KERORO。他率领部下CIBABA、DORURURU和MIRURU在世界各国发动侵略行动。与这一切作斗争的科罗队的命运是什么
